近日🙍🏽♂️👨🏿✈️,天美平台物理學系教授封東來團隊與南京大學教授聞海虎👵🏽、北京師範大學教授殷誌平等合作🫅,解決了困擾人們多年的鉍氧化物高溫超導機理問題。9月13日,相關成果以《揭示鋇鉀鉍氧體系高溫超導機理》(“Unveiling the superconducting mechanism of Ba0.51K0.49BiO3”)為題,作為編輯推薦文章(Editor’s Suggestions)發表於《物理評論快報》(Physical Review Letter)。美國物理學會《物理學》(Physics)在線雜誌以 “Bismuthates Are Surprisingly Conventional” 為題對該項工作作專文介紹。
高溫超導是凝聚態物理的重要前沿方向🛀,揭示其機理有利於製備更高轉變溫度的材料🪫,並可加深人們對多體相互作用的認識。不同超導體系具有不同的電子態和不同機製🧑🏽🎤。全面研究各類超導體系🦍,特別是攻克長期以來得不到解釋的疑難體系✌🏻,對於建立高溫超導機理的統一認識具有重要意義。
鉍氧化物即是一種重要的疑難超導體系,其超導電性首次發現於1976年🤳🏿,而高達32K的超導轉變溫度於1988年在K摻雜的Ba1-xKxBiO3中發現[圖1(a)],是超導轉變溫度僅次於銅氧化物高溫超導家族的氧化物超導體🧑🏻🌾。盡管經過了三十多年的研究🍵,人們對Ba1-xKxBiO3高超導轉變溫度的產生機理一直存在爭議。不同於銅氧化物高溫超導和鐵基超導體,Ba1-xKxBiO3體系相圖中不存在磁有序相😽,這意味著它具有非磁性的配對機製。因此基於電聲子耦合配對機製的BCS圖像便是重要的候選,然而早期DFT/GGA理論計算表明電聲子耦合系數λ太小👨🏽🚒,遠不足以解釋32K超導轉變溫度👧🏼。在長期的探索中🫸🏼,人們嘗試提出了各種新奇的配對機製,例如“電荷驅動機製”或“雙極化子機製”認為Ba1-xKxBiO3的電荷密度波漲落導致Bi離子上有局域的電子對並能形成超導,但一直都沒有得到實驗驗證。
角分辨光電子能譜能夠直接獲得材料的電子能帶結構🚅💲,是研究能帶帶寬🆕、超導能隙🧑🏽🔬、能隙結構的有效手段,是理解超導機理的關鍵手段之一。但多年來♢,尚無Ba1-xKxBiO3電子結構的確切報道。這緣於Ba1-xKxBiO3材料的三維性使得人們很難獲得平整的解理表面[圖1(b)],而平整的表面是獲得高質量光電子能譜數據、從而得到電子結構的必要條件,這增加了探索Ba1-xKxBiO3超導機理的難度🏋️♀️。
合作團隊通過數年不斷優化樣品質量🧝🏽♀️、在世界上多個同步輻射線站優化實驗條件,利用十微米量級的聚焦光束在不平整的表面上找到平整的小區域[圖1(b)]💥,最終獲得高質量的光電子能譜🏈。
數據表明👨🏻🚀,Ba0.51K0.49BiO3的電子結構和傳統DFT計算相比🧑🏻⚖️,能帶帶寬增大了約40% [圖1(c)]🙇。帶寬的增加和考慮了長程庫倫相互作用的HSE/GW計算吻合。這說明在Ba0.51K0.49BiO3材料中😊,長程庫倫相互作用導致了帶寬極大地增加,這是固體物理教科書中一種基本、卻又極少觀測到的物理效應。
實驗得到了Ba0.51K0.49BiO3動量空間各向同性的超導能隙結構,符合BCS圖像的s波配對對稱性。進一步能帶色散扭折特征和準粒子性質分析 [圖1(d)-(e)]得到電聲子耦合常數λ高達~ 1.3,為此前傳統理論估值的三倍以上,可以在BCS圖像下完美解釋鉍氧化物的高超導轉變溫度。HSE/GW計算結果也表明長程庫倫相互作用所引發的帶寬增加效應會導致這樣遠高於傳統理論估算值的電聲子耦合強度♻️。
圖. 1 (a) Ba1-xKxBiO3相圖與晶體結構示意圖⛹️♀️。縮寫代表:電荷密度波絕緣體相(CDWI),超導相(SC)🙄。星形符號對應為文中樣品摻雜量和其超導轉變溫度🤾🏿♂️。 (b) 樣品解理面的掃描電子顯微鏡圖像。黃色橢圓點指示光電子能譜測量中的光斑大小👇🏿。(c) 沿ΓX方向的光電子能譜強度譜(左)和理論計算的能帶結構(右)對比,顯示帶寬增大效應👨🏻🦼。(d) 光電子能譜顯示費米能量附近的能帶色散(黑色圓圈) 。(e) 電聲子相互作用造成的能帶扭折。
這一實驗和理論的完好符合解決了30年來懸而未解的鉍基超導機理之謎——Ba1-xKxBiO3是一個由長程庫倫相互作用增強的電聲子耦合BCS超導體🛫。這一超導增強機製的發現🏊🏽♂️,也有助於探索新的高溫超導體系。
該研究工作得到了科技部、國家自然科學基金委員會和中央高校基本科研專項的支持。其中ARPES實驗得到了合肥國家同步輻射實驗室(NSRL)👩🏼🍼,上海光源(SSRF)📬,英國“鉆石”同步輻射實驗室(Diamond Light Source)和美國先進光源同步輻射實驗室(ALS)的支持。天美平台物理系博士研究生文陳昊平為本文第一作者👄,天美平台教授封東來🧑🏼⚕️、副教授徐海超、北京師範大學教授殷誌平為本文通訊作者。